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論文

Corrosion behavior of ODS steels with several chromium contents in hot nitric acid solutions

丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10

BB2016-1307.pdf:0.6MB

 被引用回数:17 パーセンタイル:85.35(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95$$^{circ}$$Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr$$_{rm eff}$$)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Cr$$_{rm eff}$$と希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Cr$$_{rm eff}$$と比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。

論文

Ultra-high temperature tensile properties of ODS steel claddings under severe accident conditions

矢野 康英; 丹野 敬嗣; 岡 弘; 大塚 智史; 井上 利彦; 加藤 章一; 古川 智弘; 上羽 智之; 皆藤 威二; 鵜飼 重治*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 487, p.229 - 237, 2017/04

 被引用回数:37 パーセンタイル:96.77(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント時におけるODS鋼被覆管とラッパ管材料の引張特性を調べることを目的に、室温から融点近傍の1400$$^{circ}$$Cまでの引張試験を実施した。900$$sim$$1200$$^{circ}$$Cまでの超高温での引張特性は他の炉心材料と比較し優れた特性を有していたが、それ以上の超高温温度域になると急激な特性低下が認められた。この強度低は、$$gamma$$/$$delta$$変態を伴って、変形メカニズムが伸びの低下を伴う粒界すべりに変化することに起因すると考えられる。一方、12Cr-ODS鋼とFeCrAl-ODS鋼では、1200$$^{circ}$$C以上でも急激な低下は生じず、高い強度を維持していた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務として、北海道大学が実施した平成25$$sim$$28年度「事故時高温条件での燃料健全性確保のためのODSフェライト鋼燃料被覆管の研究開発」を含む。

口頭

Characterization of melt-solidified (U, Gd, Zr)O$$_{2-x}$$ as simulated corium debris

森本 恭一; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊; 渡部 雅

no journal, , 

福島第一原子力発電所の炉心にはGd$$_{2}$$O$$_{3}$$を含むUO$$_{2}$$燃料が装荷されていることから、デブリに係る一連の評価の中ではGdの影響について評価しておく必要がある。同時に、炉心からのデブリ取出し作業において溶融燃料の再配置による再臨界への懸念から、炉内のGdの分布状態を把握することも極めて重要な課題となっている。本研究ではGd含有模擬デブリ試料:(U$$_{0.95-y}$$Gd$$_{0.05}$$Zr$$_{y}$$)O$$_{2-x}$$ (y=0,0.5, 2-x=1.989-2.000)を調製して融点を測定し、溶融固化した試料のGdの分布状態の観察や熱伝導率の測定を行うことにより、模擬デブリ中のGdの状態や基礎特性について評価した。

口頭

The Effect of Am on oxygen potential of MOX fuel at high temperatures

松本 卓; 森本 恭一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

no journal, , 

The oxygen potential of (U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.35}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2{pm}x}$$ was measured at 1673K, 1773K and 1873K by gas equilibrium method. The oxygen potential of (U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.35}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2{pm}x}$$ was higher than that of (U$$_{0.65}$$Pu$$_{0.35}$$)O$$_{2{pm}x}$$ about 20-35kJ/mol. Then, the relationship between oxygen partial pressure and the x in (U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.35}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2{pm}x}$$ were analyzed with the defect chemistry. From this method, the oxygen potential of (U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.35}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2{pm}x}$$ was formulated as a function of O/M ratio and temperature. The calculated results showed a good agreement with the experimental data.

口頭

Phase state estimation of metallic inclusions in simulated corium debris

赤司 雅俊; 森本 恭一

no journal, , 

Corium debris which was generated as a result of core meltdown has non-uniform structure consisting of nuclear fuel and other core component material. In this study, samples of simulated corium debris were prepared from (U$$_{0.46}$$Pu$$_{0.04}$$Zr$$_{0.50}$$)O$$_{2}$$ and Fe$$_{2}$$Zr through the powder mixing, compaction, melt and solidified process to observe the phase state of the samples. The result of elementary analysis showed that it consists of three phases such as Fe metal, Fe-Zr arroy and (U,Pu,Zr)O$$_{2}$$. The Fe and Fe-Zr existed as metallic inclusions of 5 $$mu$$m in mean diameter in the samples.

口頭

Thermal properties and defect chemistry in nonstoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$

加藤 正人

no journal, , 

Urania-plutonia solid solution is chemically stable compound in both region of hyper- and hypo-stoichiometry, which has been developed as fuels of sodium-cooled fast reactors. In this work, oxygen potential data of (U,Pu)O$$_{2}$$ were evaluated based on defect chemistry. And relationship with other thermal properties was described with using the point defect evaluation result. Brouwer diagram of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$ and (U,Pu)O$$_{2}$$ were illustrated from the oxygen potential data. Relational equations to describe O/M ratio and defect concentrations were derived from Brouwer diagram. Relationship between oxygen potential and other thermal properties was evaluated.

口頭

Oxygen self and chemical diffusion coefficients in (U, Pu)O$$_{2}$$

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

no journal, , 

核燃料の挙動を理解するうえで酸素の拡散現象は非常に重要である。これは核燃料の焼結、蒸発、酸素再分布及び核分裂生成物の形成といった現象と酸素拡散が密接に関連していることに由来する。そこで、本研究では(U, Pu)O$$_{2}$$中における酸素の自己、化学拡散係数を高温下で高精度に測定し、両者の関係を評価した。

口頭

Japan's efforts to develop performance assessment models for waste glass corrosion

三ツ井 誠一郎

no journal, , 

頑健な性能評価モデルを開発するため、原子力機構は処分環境におけるニアフィールド現象について、実験的研究を行うとともに基盤情報の整備を進めている。緩衝材中のSiの移行パラメータを決定するため、放射性Siを用いた拡散試験と収着試験をベルギー原子力研究センターとの共同研究として実施し、緩衝材中の溶存Siの見掛けの拡散係数(3.4$$times$$10$$^{-13}$$$$m^{2}$$/s)と分配係数(0.5$$m^{3}$$/kg)を取得した。基盤情報の整備に関しては、原子力発電環境整備機構との共同研究として、ニアフィールド現象を考慮した予備的なガラス溶解モデルを作成するとともに、ガラス溶解に関連するプロセスの相対的重要度の評価及びモデルの改良に向けた更なる研究開発課題の特定を目的とした感度解析を実施した。

口頭

Mechanical properties of recrystallized and stress-relieved Zircaloy-4 cladding tubes under biaxial stress conditions

三原 武; 宇田川 豊; 天谷 政樹

no journal, , 

In order to elucidate the failure behavior of light water reactor fuel cladding tubes caused by the pellet-cladding mechanical interaction loading under pellet-cladding mechanical interaction conditions, the anisotropic deformation characteristics of Zircaloy4 cladding tubes were investigated. Mechanical tests were performed on recrystallized and stress-relieved Zircaloy-4 cladding tubes at nine stress ratios $$alpha$$ ($$alpha$$=axial stress/ circumferential stress). Both RX and SR materials showed anisotropy in their contours of plastic works. The minimums of the equivalent plastic strains at fracture were located at stress ratios of $$alpha$$= 1 and 0.75 for RX and SR materials, respectively.

口頭

High temperature creep properties of ODS steel cladding for evaluating severe accident

加藤 章一; 古川 智弘; 矢野 康英; 丹野 敬嗣; 大塚 智史; 岡 弘; 井上 利彦; 皆藤 威二; 鵜飼 重治*; 木村 晃彦*; et al.

no journal, , 

酸化物分散強化型(ODS)フェライト鋼は、高温強度特性及び耐照射スエリング特性の両者に優れていることから、次期Na高速炉の長寿命燃料被覆管材料として期待されている。また、Na高速炉の設計拡張事象(DEC)として、過酷事故の予防や緩和を含んだ過酷プラント状況の制御が挙げられる。この安全評価を実施するためには、ODS鋼燃料被覆管に関する超高温での機械的特性評価が重要である。本研究では、9Cr-ODS, 12Cr-ODS及びFeCrAl-ODS鋼を対象に、650$$^{circ}$$Cから1000$$^{circ}$$Cの温度範囲で最長60000hのクリープ試験を実施し、クリープ強度特性を評価した

口頭

Drying characteristics of simulated debris in a pretreatment process for dry storage

仲吉 彬; 鈴木 誠矢; 岡村 信生; 渡部 雅之; 小泉 健治

no journal, , 

福島第一原子力発電所からの燃料デブリ取出し後の処置方策は未定であるが、何れの方策でも中長期の収納・保管が必須となる。乾式保管は経済的にも取扱に関しても望ましいと考えられ、事前に保管中における燃料デブリに同伴する水分の放射線分解に起因する水素発生などの影響を評価しておくことが必要と考えられる。そのために、乾式保管の前処理の乾燥工程で、燃料デブリの物理形状や化学形態などがデブリの乾燥挙動に与える影響を理解することが重要となる。燃料デブリは、緻密なもの、クラックを有するもの、多孔質なもの、粒子状のものなど様々な形態で存在している。クラックや気孔はデブリの含水量及び乾燥に影響を与える重要な因子であると推定され、加えて乾燥温度はもちろん重要となる。気孔率, 細孔径分布を変化させたAl$$_{2}$$O$$_{3}$$, SiO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$セメントペーストペレットが用意された。同時熱分析装置を用いて、Heガス掃気(50cc/min.)または減圧(30分で200Pa)下で様々な温度(200, 300, 1000$$^{circ}$$C)で100min.加熱しながら、含水試料から水分が蒸発することによる重量変化を測定した、得られた結果から乾燥特性曲線を評価した。

口頭

Material modification and nanostructuring by swift heavy ions

石川 法人

no journal, , 

本講演は、高速重イオン照射に伴うセラミックス材料中の結晶構造変化やナノ構造の形成などのメカニズム研究についてレビューし、今後の重要な課題を提示することで、将来的な当該分野の発展に資することを目的としたものである。1MeV/u以上のエネルギーをもつ高速重イオンによる照射損傷の形態は、様々あるがイオントラック損傷の形成がよく知られている。イオントラック損傷の研究は、原子力材料科学、イオン-固体相互作用の基礎科学、ナノテクノロジーなど分野をまたいで重要な現象として研究されてきた。イオントラック損傷のメカニズムとして、格子系と電子系のそれぞれの温度の推移を関数化した2温度熱スパイクモデルがよく知られており、多くのセラミックス材料中のイオントラック形成挙動をよく記述できるとされてきた。しかしながら、近年、そのモデルが適用できない材料が、存在することが指摘されるようになり、それらの材料での損傷挙動を包括した新しい(もしくは修正された)モデルが待たれている。そのような、研究動向を整理レビューし、当該分野の研究が進むために解決が必要な重要課題を議論する。

口頭

Experimental studies on Cs chemisorption on reactor structural materials and their behaviour at high temperature

鈴木 恵理子; Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント(SA)時において圧力容器構造材へ吸着したセシウム(Cs)化合物の再蒸発挙動を明らかにするためにCsが吸着した異なるステンレス鋼の1000$$^{circ}$$Cでの再加熱実験及び微細組織観察を行った。鋼材にMoが含まれる場合、Cs-Fe-Si-O化合物に加え、Cs-Mo-O化合物が表面層に生成され、1000$$^{circ}$$CにおいてはCs-Fe-Si-O化合物よりも再蒸発しやすいことが示された。

口頭

A First-principles study on thermal conductivity of actinide dioxides

中村 博樹; 町田 昌彦

no journal, , 

シビアアクシデントの解析において、二酸化アクチニドなどの燃料物性の数値シミュレーションはその重要度を増してきており、より精密で信頼性の高い数値シミュレーション技術が求められている。本発表では上記課題に対して、第一原理計算を利用した二酸化アクチニドの熱伝導率の評価についての結果を報告する。なお、課題解決にあたって、大型計算機を利用し、フォノンの非調和効果を計算し、二酸化トリウムや二酸化プルトニウムの熱伝導率の評価に成功した。この結果により、酸化物核燃料全般の熱伝導率評価を第一原理計算により精度よく推算できるようになることが期待される。

口頭

Mechanical properties of Urania-Zirconia solid solutions with tetragonal and monoclinic structures

池内 宏知; 矢野 公彦; 荻野 英樹; 松永 純治*

no journal, , 

燃料デブリの機械的特性(微小硬さ、弾性率、破壊靭性)は、東電福島第一原子力発電所の燃料デブリの取出し工程において重要な情報である。ウラニア-ジルコニア固溶体((U,Zr)O$$_{2}$$)は、冷却の過程で低Zr含有率の立方晶相と、高Zr含有率の正方晶相または単斜晶相に分かれると考えられる。立方晶相に関する機械的特性のデータはこれまでに蓄積されてきた。本研究では、正方晶または単斜晶相の機械的特性を調べ、高Zr含有率および異なる結晶構造の影響を調べた。UO$$_{2}$$粉末およびZrO$$_{2}$$粉末の混合圧密体を高周波誘導炉にて最大2673Kで焼結することにより、密度94-98%TDの(U$$_{1-x}$$Zr$$_{x}$$)O$$_{2.0}$$試料(正方晶系でx=0.85、単斜晶系でx=0.95)を作製した。試料が目的の組成および結晶構造を有していることを確認した。微小硬さは、立方晶の傾向から推測されるよりも低い値を示した。弾性率は、立方晶相と同程度であった。正方晶の破壊靭性は、他の結晶構造と比べ高い値を示した。これは、圧痕近傍における応力誘起相変態によりクラックの伝搬が抑止されたためと考えられる。

口頭

Characterization of core melt concrete interface region examined by light concentrating heating technique

須藤 彩子; 高野 公秀; 小野澤 淳

no journal, , 

MCCI生成物の性状評価のため、ZrO$$_{2}$$, Zr, (U,Zr)O$$_{2}$$, ステンレス(SS), B$$_{4}$$C等の炉心構成材料をコンクリート上で局所集光加熱により溶融させ、コンクリートとの界面付近での反応生成物と熱劣化の状態を調べた。直径10mmのディスク状に成型した炉心構成材料をコンクリート上に設置し、最大3kWのランプで加熱し、コンクリートとともに溶融させた。固化後に縦方向に切断し、断面をXRD及びSEM/EDXで観察した。試料は(a)溶融固化した(U,Zr)O$$_{2}$$粒子およびUが溶解したケイ酸ガラス、(b)Uが溶解したケイ酸ガラス、(c)比均質溶融コンクリート、(d)熱劣化コンクリートの4層から成ることが確認できた。一部、Fe-Cr-Ni系の合金析出物も確認できた。Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$(可燃性毒物およびFP)、Mo-Ru-Rh-Pd合金(FP)、海水塩を加えた系での試験も行ったところ、希土類Gdは(U,Zr)O$$_{2}$$粒子及びケイ酸ガラスどちらにも固溶することがわかった。さらに、Mo, 白金族元素およびFe, Ni, Crが酸化せずに残存した合金粒子の析出も確認できた。海水塩成分由来の生成物として、FeS型の硫化物が合金中に確認された。

口頭

Effects of boron on revaporization of iodine and cesium compounds in a severe accident condition

三輪 周平; 品田 雅則; 逢坂 正彦; 杉山 智之; 丸山 結

no journal, , 

ソースターム評価手法の高度化に資する核分裂生成物の炉内移行時における化学挙動に係るデータ取得を目的に、シビアアクシデント時の原子炉冷却系内の温度条件を模擬した装置によりセシウム(Cs)及びヨウ素(I)から成る沈着物と酸化ホウ素( B$$_{2}$$O$$_{3}$$)の蒸気種/エアロゾルの化学反応実験を実施した。沈着物とB$$_{2}$$O$$_{3}$$蒸気種/エアロゾルの反応により揮発性I化合物が生成し、有意量のIが再蒸発することがわかった。

口頭

Progress of R&D and remaining subjects on materials degradation in severe accidents

永瀬 文久

no journal, , 

原子力機構は、自らのプロジェクトだけでなく国内外の協力を通して、福島第一原子力発電所における廃炉の支援や軽水炉安全性の向上に貢献する研究開発を行っている。これらの研究開発はBWRに特有な現象に焦点を絞り、シビアアクシデント時の材料崩落に関する様々な課題に対応している。また、事故耐性燃料(ATF)部材を既存の軽水炉に導入するための技術基盤の整備に係わる研究も行っている。計算コードを用いたこれまでの解析により、ATF燃料部材設計に必要な材料データや課題を明らかにした。

口頭

Phases and morphology in the simulated MCCI products prepared by arc melting method

高野 公秀; 小野澤 淳; 須藤 彩子

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故で生成した、炉心溶融物とコンクリートの反応生成物(MCCI生成物)の取出しに向けた性状把握のため、アーク溶解の手法により実験室規模で種々の模擬MCCI生成物を調製し、断面の生成相と凝固組織を観察・分析するとともに、各生成相の微小硬さデータを取得した。出発物質として、ステンレス鋼, 炭化ホウ素, 金属ジルコニウム, (U,Zr)O$$_{2}$$, 希土類酸化物, 白金族合金等の炉心成分とコンクリートの粉末を用いた。アーク溶解により、模擬MCCI生成物は酸化物部分と金属質部分に大きく分離する傾向を示し、生成する各相の傾向は、初期混合物中のコンクリート/Zr比で整理できることが分かった。これは、主要な酸化要因がコンクリートの熱分解で放出される水分である一方、金属ジルコニウムが強力な還元剤として作用するためである。各生成相の硬さは、コンクリート由来のケイ酸ガラスが7GPa程度、(U,Zr,Gd,Ca)O$$_{2}$$コリウムが13-15GPa程度であるのに対し、最も硬いのは、ホウ素が酸化されずに残存した際に金属質部分に析出するホウ化物で、最高で25GPa程度であった。

口頭

Current status of design, R&D toward ADS target irradiation facility, TEF-T

大久保 成彰; 斎藤 滋; 大林 寛生; 佐々 敏信

no journal, , 

加速器駆動核変換システム(ADS)において、ターゲット窓材は厳しい照射環境に晒される。流動鉛ビスマス(LBE)中照射による機械特性の劣化、機器のサイズ変化や材料表面の腐食浸食作用は、ADSシステム設計で許容できる範囲内に抑えなければならない。原子力機構で計画中の核変換実験施設(TEF-T)における材料照射実験により、近い将来、ADS初号機の実現が期待される。今回は、TEF-Tによる材料照射及び照射後試験計画とともに、TEF-TやADSに向けたLBE腐食試験ループや要素技術に関する研究開発活動の現状について報告する。また、TEF-T照射に先立ち照射条件のスクリーニング等のため実施している、トリプルイオン照射に関する最近の結果についても報告する。ビーム窓候補材のT91鋼のスウェリング挙動(温度依存性)を調べた結果、450$$^{circ}$$Cにスウェリングのピークがあることが分かった。

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